浙大團隊揭示LED超低電壓發(fā)光的統一物理機制，探索最低電壓極限，有望應用于伺服電機
發(fā)光二極管（light-emitting diode，LED）的出現，加速了照明與信息技術領域的發(fā)展與革新。由于 LED 發(fā)光效率高、穩(wěn)定性好的優(yōu)勢，其誕生后便迅速完成了對傳統白熾燈與節(jié)能燈的技術替代。
而新興 LED 技術（包括有機 LED、量子點 LED、鈣鈦礦 LED[1,2,3]）也因具備成為下一代光源的潛力，而備受矚目，其中有機 LED（Organic Light-Emitting Diode，OLED）已成為智能手機、高清電視等設備中大規(guī)模應用的顯示技術。
在 LED 研究領域中有兩個頻繁出現于高影響力期刊論文，但卻“懸而未決”的器件物理謎題：LED 的最低工作電壓極限是什么？這個閾值電壓的物理起源是什么？
那么，對于這兩個問題，領域的學者們是如何理解的呢？在以往的研究中，很多學者從能量守恒角度考慮，認為這個極限電壓應該是在帶隙電壓（Eg/q）附近。
之前也有學者觀察到一些低于帶隙的電壓，并將這種“反常現象”歸因于某些發(fā)光材料中的獨特物理機制，相關理論包括三線態(tài)激子湮滅上轉換、俄歇復合輔助上轉換、電場輔助電荷注入、熱輔助上轉換等。
圖丨科研人員對 LED 進行測試，從左到右依次是：蘭東辰、狄大衛(wèi)、連亞霄、幸世宇（來源：狄大衛(wèi)團隊）
近期，浙江大學狄大衛(wèi)團隊與合作者得出一個與以往文獻（包括高影響力期刊論文）的理論顯著不同的結論。狄大衛(wèi)表示，“這項研究讓我們對困擾已久的問題有了更加統一的認識，也可能引發(fā) LED 領域的一些新的思考和未來應用?！?/p>
該團隊針對發(fā)光領域中的器件物理難題，測量了各類 LED 的最低工作電壓極限，并通過二極管模型與軟件模擬等進行分析，揭示了 LED 超低電壓發(fā)光的物理本源——遵循費米-狄拉克分布的帶邊非平衡載流子在微小電壓的擾動下的輻射復合。此外，該研究還說明了超低電壓驅動的 LED 在通訊、光芯片、能源等方向的應用潛力。
7 月 4 日，相關論文以（Ultralow-voltage operation of light-emitting diodes）為題發(fā)表在 Nature Communications 上[4]。
圖丨相關論文（來源：Nature Communications）
該論文的共同第一作者為浙江大學光電學院博士生連亞霄、電氣學院蘭東辰研究員和光電學院博士生幸世宇，通訊作者是浙江大學光電學院狄大衛(wèi)教授。審稿專家對論文評價道：“這是令人驚異的結果......解決了領域的長期爭論......具有重要的學術意義?！?/p>
如將超低電壓 LED 集成到光計算芯片，有望提高系統運行速度
隨著超低功耗、超高工作速度、高集成度的電子設備的發(fā)展，對其元件的要求也在不斷提高。例如，現在的閃存正在向超小體積、大容量讀寫的方向發(fā)展，在單位時間內需要承載巨大的數據吞吐量。
系統集成度高，也意味著電磁信號互相之間干擾的概率增大，這會增加誤碼率。因此，只依賴電信號的系統終將遇到瓶頸。
該研究不僅從理論上揭示了一種具有普適性的物理機制，在應用方面也很有意義。該論文展示了團隊搭建的光通信原型系統，其中用到了亞帶隙電壓（1V）驅動的鈣鈦礦 LED（帶隙約 1.56eV）作為光源，以及帶隙為 1.1eV 的硅光探測器作為接收器。
幸世宇表示：“在這個 demo 中，亞帶隙電壓驅動的 LED 表現出了很快的響應速度，證明了用作光通訊光源的有效性和可靠性，并且能夠實現單比特能量消耗僅 140 pJ?！?/p>
圖丨超低電壓下鈣鈦礦 LED 產生的光脈沖（來源：Nature Communications）
連亞霄表示，如果能結合電信號與光信號的特點，利用 LED 在超低電壓范圍的優(yōu)勢，通過光信號傳輸可以抗電磁干擾、傳輸速度快的特點，則可將超低電壓 LED集成到光計算芯片中，降低電路的復雜性和系統整體功耗，以提高系統運行速度、降低信號誤碼率。
該團隊認為，若能進一步提高器件在亞帶隙電壓工作時的效率，則有望實現更高的能量利用率，有助于降低光通訊系統的能耗。
同時，由于需要的驅動電壓較低，LED 將較容易與傳統硅基電路或芯片的結合。因此，光電信號轉換的硬件成本有望進一步降低。
突破先前結論所預測的電壓極限，揭示超低電壓驅動 LED 發(fā)光的原理
這是科研人員第一次從實驗和理論上，真正“無偏見”地探索了 LED 的最低電壓極限。在這項研究中出乎意料的是，在低電壓（而不是高電壓）范圍，原本被認為有截然不同物理機制的多種 LED，竟展現出了非常相似的光電特性。
它們在 36-60% 帶隙的電壓驅動下就能被探測到發(fā)光，突破了之前理論所覆蓋的最低電壓極限，因此需要新的解釋。
據悉，該研究歷時約 3 年半的時間，研究主題“劍走偏鋒”，因此在研究過程中歷經了不斷的探索與嘗試。2017 年，狄大衛(wèi)還在劍橋大學進行博后研究階段時就已開始思考：LED 是否也存在一些基本極限，比如最高效率或者最低工作電壓的基本極限？
他 2018 年回國在浙江大學成立課題組后，就把這個問題拋給了最早進組的博士生連亞霄。根據對一些經典理論的理解和初步分析，狄大衛(wèi)當時猜想，電致發(fā)光的“閾值電壓”應該極低，甚至可能接近 0。
為此，他與當時在墨爾本大學數學系開展博士后研究的蘭東辰進行了多次遠程討論，他們認為可通過二極管模型來進行分析。
圖丨不同類別 LED 在低電壓范圍的電致發(fā)光強度-電壓特性（來源：Nature Communications）
起初，該團隊圍繞鈣鈦礦綠光器件進行實驗研究，但是經過一段時間后發(fā)現效果并不理想，器件工作電壓仍舊很高。
該研究的轉折點在 2019 年年底，由于實驗技術的積累，連亞霄等人逐漸開始在綠光 LED 中展示亞帶隙電壓發(fā)光?！暗瞧骷l(fā)光效率仍然非常低，主要是非輻射復合所導致的損耗太大。”狄大衛(wèi)說。
隨著實驗室中綠光 LED 的性能逐漸提高，他們發(fā)現，利用標準實驗設備測得的亮度最低值大約在 0.01cd m-2，輻亮度最低值大約在 0.005Wsr-1 m-2，之上都是比較明顯的數據點，而之下很多都是波動的噪聲信號。
圖丨由軟件仿真得到的鈣鈦礦與有機 LED 中載流子濃度隨電壓的變化（來源：Nature Communications）
緊接著，狄大衛(wèi)繼續(xù)提出新的問題——在這個數值之下的光子都是階躍的嗎？當器件電壓從小于提高到等于這個數值時，輻射的光子是突然出現的嗎？如果用世界上最靈敏的光電探測器來測試，結果會怎樣？
彼時還在劍橋大學進行博士后研究的趙保丹在訪問浙江大學時，將 LED 的基本制備與測量方法傳授給連亞霄等人，這也無形之中加速了研究進展。
連亞霄說道：“我將時間相關單光子計數器拆開，自主設計搭建了一套超靈敏的發(fā)光探測設備。把這套改裝后的高靈敏測試系統連接到發(fā)光二極管測試系統中，這套系統相比標準測試儀器靈敏度提高了將近 7 個數量級?！?/p>
幸世宇在加入狄大衛(wèi)課題組后，與連亞霄共同開展器件制備，并基于蘭東辰提供的二極管模型進行數據擬合與分析，他表示，“我們進一步用無機的紅綠藍體系來驗證，發(fā)現光子隨電壓均是連續(xù)變化而不是階躍變化，我們確認了之前的問題在于測試系統導致的更低光子通量下的探測精度不足。”
值得關注的是，有些材料體系的輻射光子工作電壓可以低至 0.36Eg/q，每個光子獲得的“能量增益”高達 1.4eV，這些實驗現象通過俄歇過程（極限：最低約 0.5Eg/q）、三線態(tài)激子湮滅上轉換（極限：最低約 0.5Eg/q）、電場輔助電荷注入（極限：最低約 Eg/q）、熱輔助上轉換（提供最大能量僅約 0.1eV）等機制難以解釋。
他們研究了包括鈣鈦礦、有機半導體、Ⅱ-Ⅵ 族量子點以及 III–V 族無機半導體等多個材料體系的 17 種 LED（幾乎包含了所有類型的 LED），在低電壓范圍均表現出非常相似的輻射光子隨電壓連續(xù)變化的函數特性?！斑@說明，其中可能蘊含著統一的物理機制?！钡掖笮l(wèi)表示。
圖丨由簡單 LED 模型生成的電致發(fā)光強度-電壓曲線（來源：Nature Communications）
該團隊采用單二極管模型來擬合低電壓范圍的光子數-電壓曲線，其擬合的準確度 R2 均達到 0.95 以上，證明了在此區(qū)間的光子數-電壓關系變化規(guī)律符合經典半導體二極管模型。
他們還發(fā)現，帶隙較窄的 LED 一般具有更大的暗飽和電流，在同一電壓下對應更高的發(fā)光強度。不同 LED 的實驗測得的最低工作電壓，隨著暗飽和電流的升高而下降。
圖丨鈣鈦礦 LED 在高于和低于帶隙電壓下的電致發(fā)光光譜（來源：Nature Communications）
改變 LED 帶隙、發(fā)光效率和串聯電阻，都能夠改變相同電壓下的發(fā)光強度。其中，帶隙較寬的材料需要更高的電壓，才能達到和窄帶隙材料相同的光子通量，而提高發(fā)光效率也能夠降低 LED 的表象閾值電壓。
串聯電阻的影響在較高電壓時變得顯著，這同樣影響了 LED 的表象閾值電壓。根據商用 LED 仿真軟件 Setfos 的計算結果，他們發(fā)現了 LED 內載流子濃度分布隨電壓的變化關系。結合變溫實驗與軟件仿真結果可以看出，發(fā)光二極管內的載流子濃度與產生的光子數隨溫度的變化函數均符合費米-狄拉克分布。
期待超低電壓驅動的 LED 早日在通訊等領域實現應用
狄大衛(wèi)表示，這是一項“興趣驅動”的研究。“我也曾經不是很確定，離開了劍橋卡文迪許實驗室，回國后在一個從零開始的新研究組能否將這樣的研究做好?！彼f。
幸運的是，在課題組學生不斷進步的探索精神以及同事們的支持下，這項“特立獨行”的研究得以實現?！拔液軕c幸課題組成員能夠保持本心，開展一項能給領域帶來更多思考的、承載著科研工作者內心志趣的研究?！钡掖笮l(wèi)說。
總的來說，該團隊的實驗結果、二極管模型和軟件模擬結果高度符合。這些證據共同揭示了超低電壓驅動 LED 發(fā)光的原理: 遵循費米-狄拉克分布的非平衡帶邊載流子，在小電壓擾動下的輻射復合。這個結論并不違反能量守恒定律，也無需引入額外的能量增益機制。
下一步，狄大衛(wèi)團隊計劃研究超低電壓驅動的 LED 與硅基波導結構進行集成，期望能實現超低電壓光信號耦合，讓超低電壓驅動的 LED 在光通信領域真正“派上用場”。
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